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化工学院刘猛帅、刘福胜团队在CO2化学转化合成高值化学品领域取得新进展

作者:刘猛帅 来源:化工学院 责任编辑:杜宗杰   终审:张岩 点击: 日期:2024-05-16

CO2是主要的温室气体,同时也是来源丰富、价廉、无毒且可再生的重要C1资源,CO2的高值化利用已引起工业界和学术界的广泛关注。然而,由于CO2的高热力学稳定性和动力学惰性,实现CO2高效率与高选择性转化仍面临巨大挑战。其中,以CO2和环氧化合物为原料,通过环加成反应合成有机碳酸酯是大规模资源化利用CO2极具产业化前景的途径之一,具有重要的研究意义。针对该反应路径,设计开发兼具高活性与高稳定性的多相催化剂是当前本领域的迫切需求。

近日,化工学院刘猛帅、刘福胜团队在CO2高效转化合成环状碳酸酯新型多相催化剂的设计与开发方面取得重要研究进展。作者从反应物活化的角度出发,基于功能单体的合理设计,在室温条件下以低共熔溶剂为反应介质,通过一锅多组分聚合反应成功构建出多元活性位点集成的金属/离子共价有机聚合物催化剂。该类催化剂具有高比表面积、多元Lewis酸/碱以及亲核性位点集成的结构特点,兼具对CO2吸附活化和环氧化物活化-开环的双功能性。通过合理调控催化剂活性位点类型与含量,其在多相催化常压CO2转化合成系列环状碳酸酯反应中展现出优异的催化性能。

结合密度泛函理论(DFT)计算的方法,作者对比研究了不同类型的活性位点与反应物的相互作用以及反应能垒差异,进而揭示了新型催化微环境下CO2环加成反应机制。该工作解决了当前多相催化剂存在的稳定性差、反应过程需要高温高压或依赖不易分离的均相助催化剂的难题。以上研究成果以“Unveiling the integrated function of metallo-/ionic-covalent organic polymers for boosting atmospheric CO2conversion”为题发表在化工领域TOP期刊AIChE Journal上,论文链接:https://aiche.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aic.18488。化工学院2022级硕士研究生张含为第一作者,刘猛帅为通讯作者,888电子游戏平台为第一通讯单位。

此外,团队成员前期针对CO2高值化利用存在的关键技术瓶颈问题,围绕功能碳材料(Sep. Purif. Technol., 2024, 329, 125196)、周期性介孔有机硅(Chem. Eng. J., 2023, 477, 147243)、金属有机框架(J. Colloid Interface Sci., 2024, 656, 24–34; J. Colloid Interface Sci., 2024, 661, 1000–1010)等功能材料的设计制备与应用也已取得系列重要研究进展,相关成果发表在中科院一区TOP期刊,刘福胜教授与团队教师刘猛帅为论文共同通讯作者,888电子游戏平台为第一通讯单位。

以上研究得到了国家自然科学基金、山东省自然科学基金、山东省青创团队发展计划等项目的资助。

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